Nas preferências do iTerm2, clique na guia "Chaves" e escolha "Tecla de atalho". Clique em "Criar uma janela de tecla de atalho dedicada ..." e atribua a tecla de atalho que deseja usar. Marque a opção "Tecla de atalho alterna uma janela dedicada com o perfil:" e escolha "Janela de tecla de atalho" no menu pop-up abaixo (deve ser selecionado por padrão).